Od roku 1912 pak navštěvoval Akademii muzických umění v Mnichově, aby zde mohl pokračovat ve studiu skladby a kombinovat své samostudium s tradičními cestami a postupy, které se vyučovaly ve škole. Na jedné straně našly Orffovy experimentátorské snahy v oblasti kompozice uplatnění i v jeho budoucí pedagogické práci, na druhé straně činnost pedagogická potom zpětně ovlivňovala též jeho činnost uměleckou: Orff často říkal a psal, že „Schulwerk je jeho kamenný lom, ve kterém vybírá stavební materiál pro svá velká díla.“
Orff se učil se také u starých mistrů, jejichž díla studoval a upravoval (např. nové aranžmá Monteverdiho Orfea). Světovou proslulost si získává jako dvaačtyřicetiletý skladatel svou scénickou kantátou Carmina Burana (1937), která i pro něho samotného měla velkou důležitost mezi ostatními díly, jestliže o ní pronesl: „Moje sebrané spisy začínají od Carminy Burany“. Přitom k jejímu vzniku jej dovedla náhoda, objevení starého rukopisu s milostnými a pijáckými písněmi. Orff o této příhodě píše ve svých vzpomínkách: „Dobře to se mnou mínila Fortuna, když mi přihrála k rukám Würzburský antikvariátní katalog, ve kterém jsem narazil na titul, přitahující mne magickou silou: Carmina Burana.“ O několik let později skládá Orff Catulli Carmina (1943) a Trionfo di Afrodite (1951), jež tvoří spolu s Carminou Buranou trilogii Trionfi.
Dalším Orffovým významným inspiračním zdrojem byl vedle středověkých textů pohádkový mýtus. Pohádky bratří Grimmů se mu staly inspirací pro opery Měsíc (1938) a Chytračka (1942), pro kterou vedle pohádkového motivu krále a chytré ženy použil také řadu suše drastických výroků ze sbírky přísloví z roku 1846. Důležitým základem je řeč také v bavorských hrách Die Bernauerin a komedii Astutuli. V bavorském dialektu jsou napsány také dvě hry s náboženskou tématikou Comoedia de Christi Resurrectione (1955) a vánoční hra Ludus de Nato Infante Mirificus (1960). Antické motivy zpracovává ve hrách Antigona (1949), Oedipus Tyrannos (1959) a Prometheus (1968).